全固态锂金属电池具有本征安全性高、能量密度大等优势，然而，锂枝晶的生长有可能导致全固态电池短路失效，阻碍全固态电池的推广应用。因此，借助先进的材料分析表征工具，揭示全固态电池中锂枝晶形核的主导诱因和生长机制，对指导固态电解质的设计与调控改性至关重要。

鉴于此，西安交通大学与美国劳伦斯伯克利国家实验室研究人员合作，总结分析了锂枝晶刺穿固态电解质导致电池失效的相关研究进展，总结了目前存在的两种“矛盾竞争”的机理解释，即机械穿刺机理（Mechanical penetration mechanism）和输运促进机理（Transport-facilitated mechanism），概述了分别支持两种机理的代表性实验、表征方法及典型失效特征。

基于上述分析，针对机理研究与实际服役工况差异较大的问题，采用原位同步辐射微束劳厄衍射技术，利用其时空分辨率高、晶体取向与应力测量准、微观缺陷检测灵敏的优势，设计构建全固态电池多场耦合原位实验装置与方法，捕捉固态电解质中微观应力应变及缺陷在电化学循环中的空间分布与时间演变动态过程，探明全固态电池中锂枝晶形核生长的电化学-力学耦合作用机理。该方法同时具备厘米级观测尺度与亚微米级分辨率，克服锂枝晶难以捕捉的困难，深度研究锂枝晶孕育、形核、生长早期固态电解质微观组织结构的演化，为理解锂枝晶生长导致全固态电池失效提供重要实验基础（验证性实验及结果如下图所示）

图1（a）为原位实验设置 （b）为锂镧锆氧电解质近界面区域取向差演变图

论文展望了先进同步辐射衍射与三维成像技术在全固态电池研究中的潜在应用，从微观结构信息、时空分辨率等角度对比了多种研究方法的优劣，探讨了针对新型全固态电池结构的设计以及基于高通量多尺度多维度表征“联合疗法”的构建思路。

论文以《锂枝晶诱发全固态电池失效机理的微观应变/缺陷时空分布研究》（Spatiotemporal mapping of microscopic strains and defects to reveal Li-dendrite-induced failure in all-solid-state batteries）为题发表于材料学顶刊《今日材料》（Materials Today）。该论文第一作者为西安交通大学材料学院微纳尺度材料行为研究中心助理教授沈昊博士，通讯作者为西安交通大学材料学院微纳尺度材料行为研究中心陈凯教授、西安交通大学化工学院唐伟教授和美国劳伦斯伯克利国家实验室Marca Doeff博士。西安交通大学为第一单位。共同作者包括美国先进光源Nobumichi Tamura博士、西安交通大学材料学院博士生寇嘉伟和贾占辉、西安交通大学化工学院滑纬博特聘研究员、卡尔斯鲁厄理工学院Helmut Ehrenberg教授。团队近年来针对固态电解质的系列研究成果发表在《材料化学A》（Journal of Materials Chemistry A）和《ACS应用材料及界面》（ACS Applied Materials & Interfaces）上，其中1篇入选《材料化学A》编辑特别推荐。

文章链接地址：

https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S1369702122001626

文字：材料学院

图片：材料学院