西安交大科研人员在混合卤化物钙钛矿材料相稳定性领域取得新进展

金属卤化物钙钛矿材料在太阳能电池、发光二极管、激光器、探测器等领域存着十分广阔的应用前景。其中，单结钙钛矿太阳能电池器件的光电转换效率已经由最初的3.8%上升至25.5%，达到了与硅基材料相媲美的程度。同时，为了进一步打破单结太阳能电池的S-Q限制，科研工作者通过将钙钛矿材料与硅基材料串联的方式来提高其光电转换效率，已被认证的钙钛矿/硅串联器件的效率也已经超过29%。更优的带隙匹配可以更好地实现对太阳光的利用率，所以有必要提供一系列的带隙可调的钙钛矿材料。为了实现这一目标，通过调节钙钛矿材料中卤素离子（I-，Br-，Cl-等）获得的混合卤化物钙钛矿材料可以精确地调节材料的光学带隙。但经相关研究表明，混合卤化物钙钛矿薄膜在连续光照下存在着卤化物偏析现象，影响其光学稳定性和器件性能的稳定输出。科研工作者已经提出相应的理论模型来解释这一现象，光照下半导体内部产生的光生载流子，会与晶格相互作用产生局部极化子和晶格应变，应变浓度梯度为卤素离子的迁移提供驱动力。遗憾的是，仍然没有明显的证据来支持这一理论模拟。

针对这一问题，西安交通大学阙文修团队发现在持续的太阳光照射下，全无机CsPbI3-xBrx钙钛矿多晶薄膜除了会发生常规的光诱导相分离现象之外，紧接着还会出现新奇的光诱导自愈过程。通过进一步实验表明，在持续光照下，薄膜中的光生载流子会诱导晶格内部产生应变梯度，其会驱动卤素离子产生定向迁移，并逐渐到达卤化物分离的终端，即光诱导相分离过程。然而，一旦超过这一终端阈值，薄膜便会通过产生纳米级裂纹的方式来释放内部应变，即光诱导的自愈过程。该项研究可以帮助我们进一步理解混合卤化物钙钛矿材料所存在的光诱导相分离过程及其内部产生机理，从而制备出相稳定的光伏材料。

该项研究工作于近期发表在国际能源领域顶级期刊《美国化学会能源快报》（ACS Energy Letters）上，影响因子为19.003。题目为《光照下混合卤化物钙钛矿材料相分离现象的自愈过程》（Photoinduced Self-healing of Halide Segregation in Mixed-halide Perovskites）。论文第一作者为电信学部电子科学与工程学院博士生国玉晓，阙文修教授和尹行天副教授为共同通讯作者，西安交通大学为唯一单位。该工作得到了国家自然科学基金、陕西省自然科学基金、中国博士后科学基金等项目的支持。阙文修教授团队长期致力于纳米复合材料的新能源与环境应用研究，目前在新型太阳能电池光电转换领域《美国化学会·纳米》《美国化学会能源快报》《材料化学学报A》《物理化学快报》等国际期刊上发表一系列高水平学术成果。

论文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsenergylett.1c01040